Clădirea veche a colegiului de astăzi a fost construită în timpul Imperiului Austro-Ungar (în 1897-1898) pentru o școală maghiară de fete. Contextul în care s-a stratificat ideea formării unui liceu românesc a fost complex și vizează perioada decembrie 1918 – octombrie 1920. În februarie 1922 a fost aprobată înființarea unei școli civile de băieți, ceea ce era contrar intereselor aiudenilor care doreau un liceu sau măcar un gimnaziu în limba română. Eforturile acestora au continuat încă opt luni și toate greutățile au fost învinse la 12 octombrie 1922, când s-a deschis, cu o lună întârziere, Liceul românesc de băieți din Aiud, purtând numele lui Titu Maiorescu. Acesta a fost și primul liceu românesc din zonă, iar prima ședință a Consiliului Profesoral s-a desfășurat în 19 octombrie 1922, în prezența directorului Ovidiu Hulea. Acesta a fost primul director al liceului, fiind și cel care a ales numele școlii. Opțiunea pentru acest nume este justificată de recunoașterea valorilor de către un cunoscător ca Ovidiu Hulea. Titu Maiorescu era: „…Mare cărturar, filosof, pedagog, literat și neîntrecut orator academic. Un liceu sub patronajul acestei personalități promitea o acțiune, o expansiune culturală amplă în zonă. Liceul „Titu Maiorescu” trebuia să „crească” într-un mediu dominat de Liceul „Bethlen Gabor”, unul dintre cele mai vechi din Ardeal.
Liceul a funcționat la început cu 4 clase, totalizând 198 de elevi. Numărul elevilor în perioada interbelică a oscilat între 200 și 400. Câteva date selective: 1923/1924- 288 elevi; 1932/1933- 260 elevi; 1943/1944- 239 elevi și ulterior 1946/1947- 436 elevi. Numărul elevilor în clase era mare, variind între 33 și 49. Evaluarea se făcea la început prin calificative iar apoi prin note. De exemplu, în anul școlar 1926/1927, în clasa I-a, din 48 elevi au fost promovați 22 cu laudă, 6 cu bine, 7 cu suficient, 9 corigenți si 4 repetenți.
După 1948 se menține numărul mare de elevi în clase (aproximativ 40 elevi/clasă) și clase paralele la gimnaziu și liceu.
Liceul funcționează cu clasele I-XI până în anul 1967, după care ciclul primar este transferat la Școala Generală nr. 1. Din anul 1967 liceul cuprinde clasele V-XII, structură menținută până în anul 1973, când clasele V-VIII au fost transferate la Școala Generală nr. 3, nou înființată.
Din anul școlar 2000/2001 se revine la formula din perioada interbelică, prin funcționarea claselor I-XII în cadrul colegiului, mai întâi clasele a V-a și ulterior clasele I-IV.
În prezent, colegiul funcționează cu 26 de clase de elevi (clasă pregătitoare, I-XII și postliceal sanitar cu specializarea Asistent Medical Generalist). În anul școlar 2009-2010 baza materială a colegiului se îmbogățește substanțial prin inaugurarea unui nou corp de clădire cu destinația școală, clădire construită cu fonduri ale B.E.I. și prin contribuție locală a Primăriei Municipilui Aiud.
Cu toate transformările și schimbările suferite de-a lungul celor 90 de ani de existență, liceul s-a impus pe plan local și nu numai, ca principal centru de cultură și formare a generațiilor de elevi.
Profesorii colegiului prin nobila misiune pe care o au contribuie la crearea de valori educaționale, la formarea de adulți cu o prețioasă cultură generală, la formarea capacităților de a reflecta asupra lumii, de a formula și de a rezolva probleme pe baza relaționării cunoștințelor din diferite domenii, la dezvoltarea de aptitudini și formarea de competențe funcționale, esențiale pentru reușita socială.